近日，化学与化工学院/核磁共振与分子科学交叉研究院郑安民/刘国亮教授团队在化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Edge Sulfur Vacancies on MoS2 Enable Room-Temperature Hydrodeoxygenation of 5-Hydroxymethylfurfural”的重要研究论文。2023级硕士研究生周晶鹏和刘毅博士后为共同第一作者，郑安民教授、刘国亮教授、邬玉珊副教授和刘唐康博士为论文通讯作者，我校为论文唯一通讯单位。
在全球化石资源日益枯竭的背景下，利用可再生生物质制备液体燃料和化学品已成为研究热点。其中，从生物质衍生平台分子5-羟甲基糠醛（HMF）出发，通过选择性加氢脱氧（HDO）生成2,5-二甲基呋喃（DMF）等呋喃类燃料，被认为是一条极具潜力的绿色路线。然而，HDO反应需精准断裂C-O键同时避免呋喃环过度加氢，这一矛盾使其在温和条件下实现高选择性与高转化率极具挑战。贵金属催化剂（如Ru、Pd、Pt）虽有效，但通常需高于120 ℃，且成本高昂；非贵金属（如Co、Ni、Cu）虽价格低廉，却常需150-250 ℃的高温，活性与选择性不足。因此，开发一种能在低温甚至室温下兼具高效H2解离与C-O键断裂能力的低成本催化剂，成为该领域的关键瓶颈。
针对上述挑战，研究团队创新性地采用改良硬模板法，成功制备出富含边缘硫空位的MoS2-T催化剂。实验表明，该催化剂在70 ℃的低温下对HMF的HDO反应展现出高达97.2%的产率。更令人振奋的是，当反应温度降至室温（30 ℃）并适当延长反应时间，HMF的转化率仍能达到100%。这是目前文献报道中唯一能在室温下实现HMF完全转化的非贵金属催化体系。结合H-D交换、KIE实验及密度泛函理论计算，研究团队揭示了催化机制：MoS2-T上丰富的边缘硫空位能够有效促进H2的活化与解离，同时显著降低C-O键断裂的能垒，从而赋予催化剂在近常温条件下的优异性能。
本研究通过空位工程策略，在MoS2边缘处构筑丰富的活性缺陷，解决了非贵金属催化剂在低温下H2解离与C-O键断裂效率低的矛盾，为设计高效、低成本生物质加氢脱氧催化剂开辟了新路径。该成果对可再生生物质资源的高值化利用及绿色化学的发展具有重要科学意义。本研究获得了国家自然科学基金、湖北省自然科学基金等项目的大力支持。
作者简介
周晶鹏，2023年进入核磁共振与分子科学交叉研究院攻读硕士学位，师从郑安民教授和刘国亮教授，从事多相催化领域相关研究。在《Angew Chem》发表SCI论文1篇，公开发明专利1项，获批武汉科技大学研究生创新创业基金重点项目1项。曾作为学生代表参加“第二十二届全国催化学术会议”，相关学术成果获评“优秀墙报”，获评武汉科技大学“优秀研究生”“优秀共青团员”“优秀毕业生”等荣誉称号。
