研究内容
聚焦低碳小分子转化、塑料降解等能源环境密切相关的催化过程，围绕“催化剂结构特性与反应性能之间构效关系”这一关键前沿基础科学问题，利用原位固体核磁共振等谱学实验结合多尺度理论模拟的方法，致力于不同条件下催化剂活性中心局域构型的原位表征及反应分子催化转化过程的在线监测，以期完善催化反应网络，阐明催化反应微观机制，进一步建立原位催化共性构效关系，优化新一代高性能催化剂的定向设计、研发与合成策略。
研究方向一：核磁共振等原位谱学技术开发及应用
集成变温NMR与探针分子方法的技术优势，发展适用于不同条件下催化剂活性中心局域结构及催化机理表征的原位NMR谱学新方法。基于二维NMR建立不同物种之间的空间关联，获取相互作用信息，为局域结构与化学微环境的揭示及催化反应机理的阐明提供实验依据。结合原位气相色谱-质谱与一维/二维红外光谱，搭建适合于催化剂活性中心结构及催化机理原位表征的多谱学融合分析平台。
研究方向二：分子筛精准改性合成策略开发及应用
针对传统改性方法可控性差这一难题，发展溶剂介导的微环境扰动策略，以实现对分子筛活性中心与孔结构的精准调控。利用固体NMR等谱学技术原位追踪活性中心的动态演化过程及骨架与溶剂分子的竞争吸附行为，阐明溶剂极性/分子尺寸对分子筛活性中心与孔结构的调控规律，结合多尺度理论模拟揭示其微观机制；通过催化评估建立分子筛结构与性能之间的内在关联，创新分子筛精准改性策略。
研究方向三：分子筛活性中心构型及动态演化规律
结合变温NMR与探针分子技术，研究不同条件下分子筛活性中心局域结构及酸特性（酸类型、酸强度、酸浓度、酸分布与酸位空间邻近性）。基于二维NMR建立不同活性中心之间的空间关联，确定活性中心与吸附物种之间的主客体相互作用机制。辅以一维/二维原位红外等谱学技术并结合多尺度理论模拟，在不同条件下追踪分子筛活性中心局域结构的动态演化过程，揭示其动态演化规律。
研究方向四：分子筛催化新过程及微观反应机制
基于微环境调控策略拓展分子筛催化过程，利用原位NMR、红外等谱学技术，追踪反应分子的吸附转化动态过程并捕获反应中间体，辅以理论计算明确中间体的实验归属；联合原位气相色谱-质谱对产物进行在线分析。基于观测的中间体和产物，利用多尺度理论模拟追踪反应分子的吸附转化及中间体的动态演化过程，从原子分子水平实时监测断键与成键动态行为。同时理论模拟各基元步，完善催化反应网络，阐明分子筛催化反应微观机制。
课题组成员
郑安民，易先锋，鲍云锋，邢友东
代表性论文
1) Y. D. Xing,# Y. Xiao,# X. F. Yi,* H. Cui, X. B. Zhang, W. Z. Liao, A. M. Zheng.* Spatially proximate acid sites in zeolites synergistically boost alkane activation. Angew. Chem. Int. Ed. 2026, 65, e1613184.
2) Y. D. Xing, X. F. Yi,* Y. Xiao, G. L. Liu, P. Peng, A. M. Zheng.* Insights into adsorbate-induced dynamic structures and catalytic microenvironments of zeolite acid sites via solid-state NMR. J. Am. Chem. Soc. 2026, 148, 12427−12446.
3) Y. D. Xing, X. F. Yi,* F. Q. Liu, Y. Xiao, W. Y. Gan, M. M.-J. Li,* A. M. Zheng.* Steering zeolite Brønsted acidity and catalytic consequence through manipulating the coordination environment of framework aluminum. Angew. Chem. Int. Ed. 2026, 65, e18228.
4) F. Q. Liu, X. F. Yi,* J. M. Yuan, Y. D. Xing, Y. Xiao, Z. Q. Liu, A. M. Zheng.* Microenvironment engineering unveils surface methoxy species origination in zeolite-catalyzed methanol chemistry under mild conditions. Nat. Commun. 2025, 16, 9519.
5) F. Q. Liu, X. F. Yi,* T. K. Liu, W. Chen, J. B. Yang, Y. Xiao, Y. C. Qin, L. J. Song, A. M. Zheng.* Microenvironment perturbations driving methanol low-temperature conversion over zeolite. Sci. Adv. 2025, 11, eads4018.
6) X. F. Yi, W. Chen, Y. Xiao, F. Q. Liu, X. Yu, A. M. Zheng.* Spectroscopically visualizing the evolution of hydrogen-bonding interactions. J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 27471−27479.
7) H. Zhou,# X. F. Yi,# Y. Hui,# L. Wang,* W. Chen, Y. C. Qin, M. Wang, J. B. Ma, X. F. Chu, Y. Q. Wang, X. Hong, Z. F. Chen, X. J. Meng,* H. Wang, Q. Y. Zhu, L. J. Song, A. M. Zheng,* F.-S. Xiao.* Isolated boron in zeolite for oxidative dehydrogenation of propane. Science 2021, 372, 76−80.
8) X. F. Yi, Y.-K. Peng, W. Chen, Z. Q. Liu, A. M. Zheng.* Surface fingerprinting of faceted metal oxides and porous zeolite catalysts by probe-assisted solid-state NMR approaches. Acc. Chem. Res. 2021, 54, 2421−2433.
9) W. Chen, K. A. Tarach, X. F. Yi, Z. Q. Liu, X. M. Tang, K. Góra-Marek,* A. M. Zheng.* Charge-separation driven mechanism via acylium ion intermediate migration during catalytic carbonylation in mordenite zeolite. Nat. Commun. 2022, 13, 7106.
10) G. C. Li, C. Foo, X. F. Yi, W. Chen, P. Zhao, P. Gao, T. Yoskamtorn, Y. Xiao, S. Day, C. C. Tang, G. J. Hou, A. M. Zheng,* S. C. E. Tsang.* Induced active sites by adsorbate in zeotype materials. J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 8761−8771.
11) W. Chen, G. C. Li, X. F. Yi, S. J. Day, K. A. Tarach, Z. Q. Liu, S.-B. Liu, S. C. E. Tsang,* K. Góra-Marek,* A. M. Zheng.* Molecular understanding of the catalytic consequence of ketene intermediates under confinement. J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 15440−15452.
12) X. F. Yi, H.-H. Ko, F. Deng, S.-B. Liu, A. M. Zheng.* Solid-state 31P NMR mapping of active centers and relevant spatial correlations in solid acid catalysts. Nat. Protoc. 2020, 15, 3527−3555.
13) X. F. Yi, K. Y. Liu, W. Chen, J. J. Li, S. T. Xu, C. B. Li, Y. Xiao, H. C. Liu, X. W. Guo, S.-B. Liu, A. M. Zheng.* Origin and structural characteristics of tri-coordinated extra-framework aluminum species in dealuminated zeolites. J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 10764−10774.
